导读

方文政研究员及合作团队结合实验观测、模型和全球传输模型研究分析了长江口崇明岛和上海市站点的碳质气溶胶的排放源及省级来源贡献的季节性变化和年际变迁。自2012年中国国务院批准首个限制PM2.5（空气动力学直径≤2.5微米颗粒物）浓度的国家环境标准以来，中国PM2.5和气溶胶成分（如硝酸盐、硫酸盐）的浓度变化最近在科学与政策界面引起了相当大的关注。一些人提出，从2013 年到2017年，中国的年平均PM2.5浓度下降了约30%。然而，导致气溶胶浓度降低的排放源变化仍不清楚。

从年均浓度降低来看，我国减排政策有效减少了气溶胶污染，有利于人民健康。尽管如此，我国部分地区，尤其是大城市冬季，气溶胶污染依然严重。它影响着中国中部和东部地区的数亿人，同时也让民众和政策制定者对其来源感到困惑。2013年至2017年中国清洁空气行动后，来源和地理排放的高度不确定性表明，我们需要科学地了解当前大气碳质气溶胶（例如黑碳（BC）、总碳（TC）和有机碳（如WSOC））来源的变化及其影响，以便准确地模拟其影响和制定科学的减排策略。

化石燃料燃烧是此前中国特大城市雾霾中碳质气溶胶的主要来源。然而，我们的研究表明，最近（2018.12 – 2020.01）的上海雾霾较大程度地与生物质燃烧震荡式关联，全球传输模型表明中国中东部走廊是上海雾霾的主要来源地区。这表明居民生物质燃烧已成为更突出因素，生物质燃烧（与夏季和2013/2014年冬季相比，生物质高出15%-30%）对冬季BC的污染（约45%）有很大贡献；突显了在最近冬季雾霾中居民生物质燃烧的重要性，这些雾霾与中国中东部走廊（>65%）的排放有关。相关研究结果发表在Springer Nature出版的 Communications Earth & Environment，题为“Increased contribution of biomass burning to haze events in Shanghai since China’s clean air actions”；以及Springer Nature 的Earth & Environmental Sciences community，题为“Changes in source contributions to carbonaceous aerosols in a changing world: evidence from East China”。详细研究请参考：
https://www.nature.com/articles/s43247-023-00979-z；

https://earthenvironmentcommunity.nature.com/posts/changes-in-source-contributions-to-carbonaceous-aerosols-in-a-changing-world-evidence-from-east-china?channel_id=behind-the-paper

文章亮点

✔ 作者利用观测、实验和基于双同位素模型的方法，结合全球大气传输模型模拟，对上海地区的BC、TC和WSOC的来源和地理贡献进行了定量分析；

✔ 作者发现，与当前夏季和2013/2014年冬季雾霾相比，2018-2019年上海冬季空气污染中生物质燃烧的相对贡献有较大的增加（增幅约15-30%），主要来自中国中东部地区的居民生物质燃烧排放；

✔ 作者指出，为了改善上海和东亚地区的空气质量和减缓其气候影响，需要大幅削减中东部地区的居民生物质燃烧排放，同时通过城市努力减少交通/工业排放。

研究背景

中国在2013年之后实施了一系列的清洁空气行动，使得全国范围内的PM2.5浓度有了显著的下降，但是空气质量仍然面临着严峻的挑战，尤其是在冬季，北方、中部和东部地区经常发生持续的雾霾事件。碳质气溶胶，包括黑碳（BC）和有机碳（OC），是中国PM2.5的主要组成部分，对人类健康、区域气候、粮食安全和生态资源都有不利的影响。BC是一种太阳辐射强吸收性的气溶胶，主要来源于化石燃料和生物质的不完全燃烧，对全球气候变暖有重要贡献。OC中有一部分也能吸收或散射一定的太阳光，通过直接和间接的方式影响气候系统。然而，在清洁空气行动之后，中国碳质气溶胶的来源和变化仍然不清楚，缺乏观测数据和模型分析来支持。我们在中国东部长江口的上海和崇明岛的观测发现，冬季雾霾依然频繁发生，夏季PM2.5浓度要低得多。但冬季和夏季城市交通和工业排放并没有显著的差异。我们必须弄清楚为什么雾霾事件在冬季频繁发生而在夏季却很少发生。因此，要进一步了解上海等大城市的雾霾，需要更好地了解雾霾成分的排放源和区域贡献。特别是掌握BC等碳质气溶胶的来源和地理贡献，对于改善上海等东部沿海地区的空气质量和减缓气候影响具有重要的科学意义和实际价值。

图1. 2019年冬季一月的某一天上午，上海笼罩在雾霾中。气溶胶污染物有害地影响着人们呼吸的空气并大大降低了能见度。照片拍摄者：方文政

研究方法

本研究采用了年度（从2018年12月到2020年1月）上海崇明岛和市区地表气溶胶观测、实验分析和基于双同位素实验及模型分析的方法，结合全球大气传输模型（结合ECLIPSE排放清单和GFED野火排放数据），对上海地区的季节性BC、TC和WSOC的排放来源（来源如煤炭、石油、生物质；排放部门，如交通、工业、居民、能源、垃圾焚烧、轮船、野火、天然气）和省级地理贡献进行了定量研究。

研究结果

这篇研究文章主要从五个部分报道了发现与讨论，分别是季节性浓度变化中的碳质气溶胶、碳同位素和模型对碳气溶胶的源分析、全球大气传输模型FLEXPART模型模拟与观测的对比、BC的地理来源和排放部门的贡献，以及针对结果和改善空气质量和减缓气候影响措施等的讨论。具体而言，作者发现，上海地区的BC和WSOC的来源和地理贡献有明显的季节变化，冬季受到生物质燃烧的影响最大，占BC和WSOC的比例分别为45%和60%，主要来自中国中东部地区的居民生物质燃烧排放。夏季则受到化石燃料的影响最大，占BC的比例约为70%，主要来自上海及其周边省份的交通和工业排放。

图2. 多维源解析。来源有生物质、石油、煤炭和化石源。圆圈区域显示碳气溶胶（例如 BC、TC 和 WSOC）浓度。a，崇明岛BC 的季节性同位素特征，饼图显示了大气传输模型耦合的部门贡献（即住宅、交通、工业等）；b， WSOC同位素特征的季节变化；c，当前2019年1月研究期间上海城市的BC和TC同位素特征与2014年1月上海和北京的早期观测结果对比；d，当前冬季（2018 年 12 月至 2019 年 1 月）WSOC同位素特征与北京冬季和济州岛早期报道的数据对比。

作者利用FLEXPART模型模拟了BC的浓度和来源，并与观测数据进行了对比，发现模型能够很好地捕捉到BC的从中国大陆向太平洋传输的总体趋势和季节变化，但是低估了生物质燃烧的贡献，这可能与排放清单中对居民生物质燃烧排放的低估有关。作者用FLEXPART模型分析了BC的地理贡献和行业贡献，发现冬季雾霾期间，跨省传输占BC的80–96%，其中江苏、安徽、河南和山东四省占65%。而夏季相对清洁期间，本地和东南沿海地区占BC的大部分。在行业方面，居民、交通和工业是BC的主要来源，分别占76–94%。

图3. 代表性冬季和夏季样品FLEXPART耦合的BC源对崇明岛（绿星）大气BC的地理贡献分布图。BC源包括住宅、工业、交通运输、能源、垃圾焚烧、露天生物质燃烧、船舶和天然气燃烧等部门。(a)冬季2019年1月19日至20日和(b) 夏季2019年7月25日至7月28日。从北到南的圆圈代表城市北京、济南、郑州和合肥。

图4. 冬季污染期间主要省份的住宅（a）、交通（b）和工业（c）对崇明岛BC的贡献比例。饼图中的数字代表百分比。d、e 和 f 分别是 (a)、(b) 和 (c)中所示数据的标准偏差。

作者指出，为了改善上海和东亚地区的空气质量和减缓气候影响，需要大幅削减中东部地区的居民生物质燃烧排放，同时通过城市努力减少交通/工业排放。作者还建议对碳质气溶胶的来源进行长期监测，并更新排放清单，以提高模型预测的准确性。文章还讨论了通过减少生物质燃烧排放和交通/工业排放来改善上海和东亚地区的空气质量和减缓气候变化的影响的取舍和利弊。减排政策不能搞一刀切，要兼顾居民出行需求、居民取暖能源和生态系统（水土循环利用及自然资源利用可持续）的平衡。比如，由于低收入居民取暖和做饭的天然气和电力价格昂贵，因此需要考虑空气质量和居民负担能力之间的权衡。城市对机动车出行的规则也可能导致更加的拥堵而产生更多的排放。对变化中的上海碳气溶胶的排放源和区域贡献的研究表明，需要开展更多工作来平衡住宅/商业燃料使用和城市车辆交通的需求与空气质量改善的需求。

作者介绍

第一作者和第一通讯作者：bevictor伟德方文政研究员，主要从事地球系统科学研究，包括大气气溶胶、VOC、自由基和其他形式污染物的气候-环境耦合及影响，生态-人类-大气-海洋-冰川的相互作用等研究，开发研制新仪器和建立新模型，研究兴趣广泛。博士毕业于中国科学技术大学（期间获得中国科学院院长奖），作为主要贡献者研制了国内第一台同步辐射光电离气溶胶飞行时间质谱仪，曾获得欧盟科研基金资助（European Union, Horizon 2020）和玛丽居里学者称号，在加入华东师大之前，曾就职于美国（NCAR）、欧洲（斯德哥尔摩大学）和中国科学院，参加的外场观测和研究分布于欧美亚的陆地-原始森林-海洋-冰川-高原，在实验和理论研究及仪器研发等领域获得一些成果和经验。同中国、欧洲、美国和亚洲的一些活跃科研单位和学者保持着密切的合作研究。

第二作者：Dr. Nikolaos Evangeliou, senior scientist（资深研究员）, 活跃的大气模型学者，研究领域广泛而重要，主要研究领域是大气、环境和气候，挪威空气研究所，Department of Atmospheric and Climate Research, Norwegian Institute for Air Research，Norway

共同通讯作者：Dr. Sabine Eckhardt, senior scientist（资深研究员）, 全球著名的大气模型专家，主要研究领域是大气、环境和气候，挪威空气研究所，Department of Atmospheric and Climate Research, Norwegian Institute for Air Research，Norway

其他合作作者有邢菊（伟德国际体育官网，已毕业硕士研究生）、张海龙博士（中国海洋大学）, 肖航研究员（中国科学院城市环境研究所）, 赵美训教授（共同通讯作者，中国海洋大学）, Sang-Woo Kim教授（首尔国立大学 Seoul National University）。

致谢：

该工作主要依靠伟德国际体育官网资助，同时得到了伟德国际体育官网的科研启动基金和中国、挪威及韩国基金的共同支持。