导读
过去十几年，我国大气污染引发全球性关注。尽管近年来我国实施了“清洁空气行动计划”和“蓝天保卫战”等减排政策，但是我国大气污染状况仍然十分严峻。PM2.5和O3复合污染是我国大气环境领域亟待解决的首要问题。搞清楚大气污染物特别是二次污染物的时空特征及其对前体物的非线性响应机制是PM2.5和O3协同控制的前提和基础。疫情虽然给我们带来了很多的痛苦，但是客观上为我们研究大气污染物对前体物减排的响应机制提供了前所未有的机遇。
李睿研究员运用大气化学模式和箱模式揭示了疫情锁城前后气溶胶二次活性氮组分和O3等污染物的变化特征，并阐明其对前体物的非线性响应机制，为我国不同区域大气污染防治提供了针对性的解决方案。
成果一 疫情期间二次活性氮组分对前体物的响应机制
疫情期间氮氧化物浓度快速下降，但是二次活性氮组分浓度的变化特征却存在显著的空间差异。有学者表明，京津冀北部区域二次活性氮组分浓度在疫情期间不降反升；兰州等地区二次活性氮组分浓度则呈现快速下降趋势。但是，目前关于疫情期间气溶胶二次活性氮组分的响应特征和机制并不清楚。为了准确揭示我国气溶胶二次活性氮组分对前体物的响应机制，我们使用全球大气化学模式（GEOS-Chem）对疫情前后这些组分浓度进行模拟。结果表明，全国尺度范围内共存在三种不同的响应机制。第一种位于华北北部和东北地区，主要是由于较高的NH3浓度和增加的相对湿度（RH）促进了NO3-和NH4+的大幅度增加。第二种则位于长江中下游平原和西北区域，主要是快速升高的气温和下降的RH以及强力的锁城措施抑制了二次活性氮组分的生成，导致其浓度大幅度下降。第三种则是位于云南东部和海南岛等热带区域，主要是增强的大气氧化性（AOC）和很高的RH加速了二次活性氮组分的生成。此外，我们还发现这种响应机制存在显著的城乡差异，这可能与前体物排放和气象要素变化幅度有关。这项工作的最大启示就是，未来华北北部和东北地区应该更加重视NH3的减排；而南部沿海地区应该重视VOCs和NOx的协同控制，降低大气氧化性。
图1 四种含氮组分疫情期间浓度变化的排放和气象贡献
图2 三类不同的响应机制区域二次活性氮组分对前体物减排的响应机制
成果二 减排背景下臭氧浓度快速上升的机制
COVID-19期间，华东地区臭氧(O3)水平迅速上升。为了弄清O3增加的原因，选择华北平原一个典型的工业城市（唐山）进行了连续的观测；同时，利用机器学习算法和箱模式(OBM)分别从气象学和光化学过程的角度揭示了O3浓度显著升高的机理。结果表明，锁城后唐山市的O3浓度由18.7±4.63 μg/m3增加到45.6±8.52 μg/m3(143%)，其中减排和气象分别贡献了77%和66%。高风速(WS)加上区域运输对O3的增加(30.8 kg/s)起了显著作用。O3敏感性验证了O3生成量对挥发性有机化合物(VOC)敏感(相对增量反应活性(RIR)为0.75)，而NOx对唐山市O3生成有负的效应(RIR为-0.59)。说明唐山市处于VOCs限制区，控制VOCs比控制NOx更能有效降低O3水平。此外，臭氧生成潜势(OFP)分析和基于观测的箱模型均表明，烯烃(36.3 ppb)和人为含氧挥发性有机化合物(OVOCs) (15.2 ppb)的OFP高于其他物种，其反应释放大量的HO2和RO2自由基。此外，这些物种的浓度在COVID-19锁城后并没有明显下降，这是这一时期O3增加的主要原因。本研究强调了优先控制华北地区大气烯烃和OVOCs的必要性。
图3 疫情发生时唐山O3浓度快速升高的机制
代表性学术论文
1. Li Rui*, Zhang Lijia, Gao Yining, Wang Gehui*. Different Response Mechanisms of N-Bearing Components to Emission Reduction Across China During COVID-19 Lockdown Period. Journal of Geophysical Research-Atmosphere 2023, 128, e2023JD039496.
2. Li Rui*#, Gao Yining#, Han Yu, Zhang Yi, Zhang Baojun, Fu Hongbo, Wang Gehui*. Elucidating the Mechanisms of Rapid O3 Increase in North China Plain During COVID-19 Lockdown Period. Science of the Total Environment, 2024, 906, 167622
作者介绍
李睿，博士，伟德国际体育官网紫江青年研究员。主要从事空气质量数值模拟和外场观测方面的研究工作。2020年于复旦大学环境科学与工程系获得博士学位，博士毕业后进入清华大学地球系统科学系开展博士后研究。在地球科学、环境科学等领域以第一作者身份发表SCI论文20余篇（H指数21）。获得青年基金、博士后基金以及清华大学水木学者等项目资助。博士期间获高廷耀博士生杰出人才奖学金等荣誉称号。
Email: rli@geo.ecnu.edu.cn
Researchgate: https://www.researchgate.net/profile/Rui-Li-67
