导读
方文政研究员及合作团队通过多年在东亚和南亚的陆地气溶胶源地区和海洋站点的野外实验观测，应用理论和模型对棕碳气溶胶的光吸收特性同来源及大气演化过程关系进行了深入研究。学术界对其光吸收和气候影响一直存在许多争议。水溶性棕碳气溶胶是一种有机气溶胶，能够反射和吸收太阳辐射，对气候有重要影响，但不确定很高。在真实大气中，它们的光学性质和气溶胶来源及大气演化动力学机制的相互关系，在此之前并不清楚。
近期，方文政研究员团队利用光学性质和碳同位素信号，系统研究了来源和大气漂白过程对水溶性棕碳气溶胶光吸收特性的影响，发现其光吸收与来源组分的年龄呈强负相关，表明生物质燃烧产生的水溶性棕碳气溶胶具有更高的固有吸收性（相对于液态化石燃烧贡献），而煤炭燃烧产生的棕碳气溶胶具有更高的吸收安斯特姆指数。该研究还发现从东亚大陆传输到东南黄海岛屿的3天时间里，棕碳气溶胶质量吸收截面减少了约50%，漂白速率为0.24每天。该研究将东亚和南亚两个地球上最主要排放区域的数据进行了对比分析和理论模型模拟，发现水溶性棕碳气溶胶的漂白参数具有一致性，说明水溶性棕碳气溶胶光吸收弱化主要与光化学过程有关，而非源有关。该研究为理解和模型模拟水溶性棕碳气溶胶对气候和空气质量的影响提供了新的气溶胶观测约束参数和新方法。该研究成果发表在施普林格自然出版社的npj Climate and Atmospheric Science，题为“Combined influences of sources and atmospheric bleaching on light absorption of water-soluble brown carbon aerosols”。详细研究请参考：https://www.nature.com/articles/s41612-023-00438-8。
文章亮点
本研究首次系统性报道了真实大气中（东亚和南亚）来源和大气漂白对水溶性棕碳气溶胶（WS-BrC）光吸收的影响
本研究利用光学性质、碳同位素和大气传输时间推断出WS-BrC的质量吸收截面（MAC）的漂白速率为0.24每天
本研究发现WS-BrC的光吸收与其源物料的年龄（碳14）呈强负相关，野外实验观测和模型研究表明生物质燃烧产生的WS-BrC具有更高的固有吸收性，而液态化石燃烧贡献的棕碳吸光性较弱
本研究通过对东亚和南亚两个主要排放区域的野外实验数据和理论模型得出大气漂白的同步性和普适性，大气漂白效应的趋同性凸显了大气作用过程对光学特性的重要性，说明WS-BrC光吸收弱化主要与光化学过程有关，而非来源有关
我们提出的理论模型成功模拟了东亚和南亚的棕碳/有机碳比率与黑碳的共同趋势水平，并验证了观测的有机气溶胶的演变及所处的氧化状态
通过弥合来源和大气漂白对BrC气候的影响，本研究还提供了（针对如此复杂的气溶胶研究）一些新思路和新方法，建议模型可以考虑这些相对简单的关联关系和气溶胶参数，以改进对气溶胶引起的气候和辐射强迫的预测
研究背景
碳气溶胶污染是由交通、工业、野火和住宅固体燃料燃烧等人为来源的混合造成的，大量气溶胶的燃烧排放导致了东亚和南亚的雾霾频发。由此产生的大气棕色云使得亚洲大气变暖，同时使广大地区的地表变暗，严重影响空气质量、健康和气候。气溶胶对气候的影响比二氧化碳和其他温室气体的变暖效应更为复杂，是总人为影响气候变化的主要不确定性因素之一。棕碳自下而上的排放清单的巨大误差及其光学特性和寿命的不确定性，使得模型难以预测棕碳的动态过程及其整体的气溶胶气候效应，因此需要更多的观测约束。
大气光氧化、燃料类型和燃烧消耗的燃料条件等过程据推测会影响棕碳的光吸收，使量化和预测气溶胶排放及其吸收特性变得极其复杂。此外，光学和源诊断同位素组合技术具有潜在诊断棕碳光学特性和源及大气演变机制之间的联系。然而，来自真实大气系统的直接证据很少。此前，还不完全了解关键排放区域来源如何影响WS-BrC的光学特性，从而阻碍了模型预测WS-BrC对区域气候变化的影响。
图1 左右图分别对应本研究背景下的气溶胶光学厚度地图和气象情况
研究方法
为了更好地理解棕碳来源、其光学特性以及大气过程对其光学特性的影响之间的联系，以促进对棕碳气溶胶-气候整体影响的理解和建模。我们在这里开展了系统性研究：包括，外场实验观测站点有东亚的京津冀（北京、天津）、长三角（上海、海宁）、珠三角（中山）、四川盆地（德阳）、黄海（韩国济州岛）；南亚有印度（新德里）、印度恒河平原中部（IGP）、孟加拉国的达卡、IGP流出点BCOB：位于Bhola的孟加拉国气候观测站、印度洋区域接收点MCOH：位于Hanimaadhoo 的马尔代夫气候观测站；利用光学、源诊断同位素、理论和模型组合技术来诊断大排放地区棕碳的光学特性、源和大气传输中的演变机制及其相互关系。
研究结果
研究得出了东亚和南亚的棕碳光吸收具有普遍模式。从源到受体的WS-BrC吸光度以一致的模式下降，同时，作为推断WS-BrC老化阶段示踪的稳定碳同位素信号伴随着分馏富集。在东亚和南亚独立观测到的WS-BrC漂白效应的趋同凸显了大气漂白对棕碳光学特性的重要性，而不是二次有机气溶胶生成的影响。普适性的光漂白模式和气溶胶参数之间的关系将有助于气候建模和预测的改进。重要总结性研究结论，详见文章亮点或论文。
图2 棕碳的光吸收特性与其来源的联系
图3 实验观测和理论模型模拟验证了棕碳从亚洲排放源到受体传输过程中的大气漂白老化演变动力学机制
作者简介
第一作者和第一通讯作者：方文政，bevictor伟德研究员。主要从事气溶胶、VOC和自由基的大气环境和气候影响等研究，开发研制新仪器，研究兴趣广泛。博士毕业于中国科学技术大学（期间获得中国科学院院长奖），作为主要贡献者研制了国内第一台同步辐射光电离气溶胶飞行时间质谱仪，曾获得欧盟科研基金资助和玛丽居里学者称号，在加入华东师大之前，曾就职于美国（NCAR）、欧洲（斯德哥尔摩大学）和中国科学院，参加许多欧美亚的大气外场观测和实验研究，在大气研究和仪器研发等领域获得一些成果和经验。同中国、欧洲、美国和亚洲的一些活跃科研单位和学者保持着较多的合作研究。
邮箱：wzfang@geo.ecnu.edu.cn
第二通讯作者：Örjan Gustafsson，瑞典斯德哥尔摩大学教授、瑞典皇家科学院院士、瑞典皇家工程科学院院士。于1997年获得美国麻省理工学院和伍兹霍尔海洋研究所化学海洋学博士学位，主要从事化学海洋学、北极冻土碳-气候耦合、气溶胶和甲烷水合物碳循环研究。
邮箱：orjan.gustafsson@aces.su.se
其他合作作者有August Andersson博士（斯德哥尔摩大学 Stockholm University）、Meehye Lee教授（韩国高丽大学 Korea University）、Mei Zheng教授（北京大学）、Ke Du教授（加拿大卡尔加里大学 University of Calgary）、Sang-Woo Kim教授（首尔国立大学 Seoul National University）、Henry Holmstrand博士（Stockholm University 斯德哥尔摩大学）。
致谢：该工作得到了瑞典、中国、欧盟和韩国基金的共同支持。感谢伟德国际体育官网的科研启动基金和居里夫人个人研究员计划（H2020-659529）的欧盟财政支持。
